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本作的剧情以19世纪末不列颠治世时代的英国为背景。英国贵族莫里亚蒂伯爵的少爷艾伯特·詹姆斯·莫里亚蒂一直想将阶级制度当道、人人生而不平等的英国整顿一番，他在一间孤儿院中发现一对兄弟，兄弟中的哥哥怀抱着和他相近的理想，以及过人的才学，艾伯特于是将兄弟俩收为家族的养子。1866年三人策划了一场火灾，将莫里亚蒂宅邸所有人全部烧死。哥哥窃取了莫里亚蒂家族次子威廉·詹姆斯·莫里亚蒂的名字，而弟弟也成为莫里亚蒂家族的正式成员路易斯·詹姆斯·莫里亚蒂。三人继承了家族的一切，开始他们的改革事业。

13年后的1879年，威廉以21岁之龄当上了大学教授，艾伯特成为陆军中校，而路易斯则担任威廉的副手。三人的目标是解决掌握大权的邪恶贵族和阶级制度，为此他们采取的方针是借由将伦敦化为“犯罪都市”，以有意义的“死亡”和“犯罪”来惊醒英国国民。在多名忠心手下的效力之下，威廉在幕后以“犯罪顾问”的身份消灭了多名邪恶贵族，艾伯特也取得秘密情报局MI6的指挥权。在一次行动当中，威廉遇见了侦探夏洛克·福尔摩斯——也就是詹姆斯·莫里亚蒂未来的宿敌。威廉希望将他纳为自己计划的一部分，借由设局让他侦破邪恶贵族的死，进而将贵族的腐败事迹公诸于世。就这样，詹姆斯·莫里亚蒂和手下抱着不惜一死的决心，持续将英国推往他们理想的样子。

【终极间谍的天才斗智之战】：在结城中校的力排众议下，日本陆军成立了间谍培训学校“D机关”。在这里，所有成员都被灌输了彻底否定军人信条的三大戒律：“不准死”、“不准杀人”、“不准被抓”。这样的组织自然成为他人的眼中钉，时时腹背受敌；然而“魔王”－结城中校以他犹如魔术师般的高超手腕交出间谍大战的丰厚战果，就连隐身在陆军内部的敌人也被他逐一消灭……从东京、横滨到伦敦、上海，紧张刺激的间谍殊死战，就此展开！

D机关（D機関）

传说中的间谍──“魔王”结城中校在日本陆军设立间谍养成学校兼谍报机关。“D机关”的存在只有极少数陆军高层才知道他们。于昭和12年（1937年）设立。

除结城中校外，无人知道D机关成员的真实身份，连成员自己也都以假名和假经历彼此往来，可说是一群带着假面具过日子的人。成员来自各方，学习各国语言，接受炸药、无线电、开锁、台球、变装等技术训练，甚至包括追求女性的方法，是一群为了国家，带着假面具过日子的人。

陆军内部似乎依旧对设立谍报员培训所一事极为反弹，因而删减原本的预算。这栋建筑是接收昔日陆军使用的老旧鸽舍，加以临时改建而成。后来陆续有人加入或退出，最后留下十二名学生（动画版为八名）。

在人类的心理状态和性格倾向都将即时的数值化的未来。人们为了实现“好的人生”的数值指标，而将所有的感情、欲望、社会病态心理倾向等记录并管理起来。判断人类心之所在的方法，则是以某些人的个人灵魂本身作为标准，而这些被作为计测值的人们，他们被称为“PSYCHO-PASS”。其中与犯罪相关的数值也用“犯罪系数”来计测，犯罪者们就根据这些数值被制裁。维持治安的警察们常常和抓捕犯人们的行动部队“执行官”、以及监视指挥执行官们的“监视官”们一起作为一支队伍执行任务。自身就有着相当高的犯罪系数、能够接近犯罪根源的搜查官才能够成为优秀的“执行官”。

因为“执行官”也有着可能孕育成犯罪者的危险倾向，所以就需要对搜查行动有着冷静的判断力的精英“监视官”来监视。公安局刑事科一系的成员们各怀想法，虽然常常会与正义所在之处相悖却不得不继续执行任务。他们的所面临的彼岸将会有着什么。

第一季共22集，于2012年10月11日开始播放。新编辑版第一季共11集，于2014年7月11日开始播放。

第二季共11集，于2014年10月9日开始播放，完全新作剧场版「世界篇」于2015年1月9日公开。

剧场版三部曲《心理测量者 SS》于2019年1月开始上映。