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上条当麻是学园都市的一名高中生。在这座位于东京都西部的封闭都市中，学生占到了总人口的八成，“超能力开发”被列为绝大多数学生的必修课，在Level 0到Level 5的等级排名上相互竞争。不幸地，上条当麻被评定为无能力者；但他的右手有着能将一切异能消除的不明力量，他本人称其为“幻想杀手”。似乎是连同神的祝福一同抹杀的关系，他每天都过着不幸的生活。

暑假的一天，在宿舍的阳台上，上条当麻遇见了一位挂在阳台栏杆上的修女。她自称“禁书目录Index”，脑海中装有十万三千册“魔道书”，正在从不为人所知的“魔法”世界逃亡。就这样，上条一脚踏进了魔法与科学的纷争。

本作的世界观以现实世界为蓝本，但并未说明详细历史时期，大致可以推测故事发生在虚构的近未来[d]。其历史与现实世界有共通点（如前两次世界大战、冷战等；亚雷斯塔更是现实中存在的人物），但也有显著的差异。

学园都市是科学势力的大本营，同时也是本作的主要舞台。位于日本东京西部，居住着230万人口，其中八成人口是学生，而这些学生大都是超能力开发的实验对象。学园都市具有领先世界20-30年的科技实力，掌握着多种近未来高科技兵器，并公开地培养超能力者；事实上是由统括理事会所主导的、严格封闭的国中之国。

而魔法势力则较为分散，主要由名目繁多的宗教组织和魔法结社构成，也有不属于任何组织的魔法师存在。教会势力中，十字教有三大主要教派：英国清教、罗马正教和俄罗斯正教（分别以英国圣公会、天主教和东正教为原型）；而魔法结社则包括以黄金黎明为源头的黄金系结社、依靠北欧神话理论的“捣蛋鬼”，阿兹特克系的“有翼者的归来”等。魔法势力之间常会出于各自不同的目的互相斗争，魔法师出于个人信念私自行动的现象也广泛存在。

在魔法势力与科学势力之外，尚有两不从属的一般组织与国家，如美国；作品中也出现了许多虚构的政权，除学园都市外，还有“伊莉沙里纳独立国同盟”、“巴格吉城”等。

本作中，除“现实世界”之外，尚存在更高等级的、无法以一般手段探知的其他次元的“位相”；神、魔神、天使、妖精、无法以语言名状的高等级存在[e]，也均在作品中有所提及。

舞台是都市市中心（根据后来的描述，似乎是涩谷）附近的地方。描写着尼特族雇主侦探"爱丽丝"与她的普通高中生助手"藤岛鸣海"有点不堪、有点可笑，又带着一丝淡淡哀愁的青春冒险故事，是属于比较罕见类型的推理轻小说。故事当中有些描写了现实中暴力集团、与毒品等事件。鸣海就读的高中、与爱丽丝的事务所，并非在市中心。但从鸣海就读的高中顶楼远眺可看见东京都厅。并从书中的内容可看出，附近有PARCO、CLUB QUATTRO与TOKYO PLAZA，还有涩谷中心街、宫下宫园等真实地标可以推知，故事场景确实在涩谷。作者在接受采访时，确实透露了自己在涩谷工作。

官方剧情简介是以“NEET TEEN STORY”的英文回文做介绍。作中登场的人物大多是未就学、未参加职业训练，也未工作的年轻人。目前作者即以NEET TEEN作为他部落格的标题。

在闹市区的后巷中，平凡高中生藤岛鸣海（松冈祯丞 配音）目睹了一桩突发事件。不日，他被同班同学彩夏带去了她打工的“花丸拉面店”，在这里，他居然又遇到了当天那三个“可疑人物”——柏青哥高手阿哲、“军事宅男”少校以及相貌俊美的宏哥，三人自称为“尼特族侦探”。就在鸣海一头雾水时，他阴错阳差地来到了“NEET侦探事务所”，遇上了一名奇怪的少女爱丽丝（小仓唯 配音）。爱丽丝看似是一个足不出户的家里蹲，事实上她是个拥有高超技术的网络黑客，她利用自己的能力接受委托，成为尼特族侦探。

因缘际遇下，鸣海当上了爱丽丝的助手，帮助调查事件。这个没什么存在感的平凡高中生，在尼特族侦探团中能起到作用吗？曾经不希望和别人有过多来往的鸣海，会和爱丽丝以及尼特族的大家产生什么样的羁绊？

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故事发生在面积占据东京都的三分之一，居住着230万名人口且其中八成人口是学生的巨大都市“学园都市”。学园都市的学生均会接受超能力开发，借由药物、催眠术与通电刺激等方式取得超能力。能力者以范围和威力分为无能力者Level 0至超能力者Level 5。

主角御坂美琴是学园都市中仅七位超能力者Level 5的其中一人，排行第三。她是拥有操纵电击能力的“电击使”，因其特有的绝招(将硬币以音速的3倍的初始速度发射)“超电磁炮Railgun”而得名。

本作通过美琴的视角来描绘学园都市的平常而不平凡的日常生活，也叙述学园都市秘密进行非人道性质的实验，从而使大家对于本作及本篇《魔法禁书目录》的背景(世界观中科学侧)的认识慢慢变得清楚。