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上条当麻是学园都市的一名高中生。在这座位于东京都西部的封闭都市中，学生占到了总人口的八成，“超能力开发”被列为绝大多数学生的必修课，在Level 0到Level 5的等级排名上相互竞争。不幸地，上条当麻被评定为无能力者；但他的右手有着能将一切异能消除的不明力量，他本人称其为“幻想杀手”。似乎是连同神的祝福一同抹杀的关系，他每天都过着不幸的生活。
暑假的一天，在宿舍的阳台上，上条当麻遇见了一位挂在阳台栏杆上的修女。她自称“禁书目录Index”，脑海中装有十万三千册“魔道书”，正在从不为人所知的“魔法”世界逃亡。就这样，上条一脚踏进了魔法与科学的纷争。
本作的世界观以现实世界为蓝本，但并未说明详细历史时期，大致可以推测故事发生在虚构的近未来[d]。其历史与现实世界有共通点（如前两次世界大战、冷战等；亚雷斯塔更是现实中存在的人物），但也有显著的差异。
学园都市是科学势力的大本营，同时也是本作的主要舞台。位于日本东京西部，居住着230万人口，其中八成人口是学生，而这些学生大都是超能力开发的实验对象。学园都市具有领先世界20-30年的科技实力，掌握着多种近未来高科技兵器，并公开地培养超能力者；事实上是由统括理事会所主导的、严格封闭的国中之国。
而魔法势力则较为分散，主要由名目繁多的宗教组织和魔法结社构成，也有不属于任何组织的魔法师存在。教会势力中，十字教有三大主要教派：英国清教、罗马正教和俄罗斯正教（分别以英国圣公会、天主教和东正教为原型）；而魔法结社则包括以黄金黎明为源头的黄金系结社、依靠北欧神话理论的“捣蛋鬼”，阿兹特克系的“有翼者的归来”等。魔法势力之间常会出于各自不同的目的互相斗争，魔法师出于个人信念私自行动的现象也广泛存在。
在魔法势力与科学势力之外，尚有两不从属的一般组织与国家，如美国；作品中也出现了许多虚构的政权，除学园都市外，还有“伊莉沙里纳独立国同盟”、“巴格吉城”等。
本作中，除“现实世界”之外，尚存在更高等级的、无法以一般手段探知的其他次元的“位相”；神、魔神、天使、妖精、无法以语言名状的高等级存在[e]，也均在作品中有所提及。
故事发生在一个与现代社会相近，但充斥着被称为“恶魔”的怪物横行的世界。恶魔是带着动植物、概念等所有事物的名称而诞生，超越人类智慧的怪物。人们认为该名称越是恐怖，恶魔的力量就越大。恶魔可以透过补充人类的血液维持力量和治愈伤势。占据人类尸体的恶魔称为“魔人”，虽有人类的外貌，但人格是恶魔，但有少数可保持理性的特例。恶魔猎人是指与恶魔缔结契约，以消灭恶魔为业的人，包括政府辖下的“公安对魔特异课”和民间的恶魔猎人。
故事大纲
贫困的少年电次为了偿还亡父留下的巨额债务和生计，与链锯恶魔波奇塔合作猎杀恶魔。某夜，电次遭到丧尸恶魔暗算并被肢解，濒死前，波奇塔自愿以契约的方式和电次的心脏结合，让他重获新生并拥有变身成链锯人的力量，代价是电次必须让波奇塔看到他的梦想。电次宰了债主后，被公安对魔特异课第4课收留，与早川秋和搭档帕瓦同住。
在脱离有一餐没一餐的日子后，电次开始思考自己的梦想。虽然电次的上司玛奇玛把电次当狗一样对待，但电次还是对她一见钟情，且特别想揉她的胸部。他在击败蝙蝠恶魔后，搭档帕瓦为了报答他而答应让他揉胸部，但电次却在揉完后感到空虚并陷入困境。在经玛奇玛指点后，电次了解到应该注重心灵上的交流，玛奇玛也和他约好只要打倒枪之恶魔就帮他实现愿望。枪之恶魔盯上了电次的心脏，前民间恶魔猎人泽渡茜便与它缔约，取得大量枪支后动用黑帮暗杀对魔特异课的成员。电次的多位同事因此阵亡，残存的成员被整并成一课，由玛奇玛统领。在玛奇玛派部下击溃黑帮后，也追查出枪之恶魔的动向。
虽然电次倾心于玛奇玛，但在他因避雨邂逅了于咖啡店打工的蕾洁后，心意一度动摇。然而蕾洁是枪之恶魔的同伴，在蕾洁表明自己只是想获得链锯的心脏，并使用炸弹恶魔的能力逼电次就范后，双方展开激战。电次获胜后相约与她远走高飞，但蕾洁却在与电次见面前被玛奇玛拦下并遭到杀害。在与蕾洁的战斗中，电次身为链锯人的身份透过新闻开始广为人知，各国恶魔猎人纷纷出动暗杀他。
为了保护电次，公安派出了大批人马，在与杀手的激战中死伤惨重，电次则中了杀手“圣诞老人”的暗算而倒地。圣诞老人等人召唤了地狱恶魔，将激战范围内的电次等人送进地狱。面对地狱中强大无比的黑暗恶魔，许多公安和杀手都惨遭杀害。圣诞老人因为完成与黑暗恶魔的契约——将链锯恶魔的心脏带给它，因而得到了黑暗恶魔力量，企图杀死玛奇玛。玛奇玛前往地狱将还活着的电次等人拉回人间，随后让电次与圣诞老人开战。经过一番苦战，电次成功消灭了圣诞老人，之后回归普通的日常生活，并照顾在战斗中身心受创的帕瓦。
公安准备对枪之恶魔发起讨伐，然而玛奇玛却告诉电次、秋和帕瓦，枪之恶魔早已被击败，如今它被分成好几个肉片由各个国家保管。此次行动名义上是讨伐枪之恶魔，实际上是为了抢夺其他国家的肉片，也就是国与国的战争。不久，秋透过签约的未来恶魔看见了未来——自己和帕瓦都将被电次所杀。为了改变未来，秋寻求玛奇玛的帮助，并愿意付出所有与她签定契约，只求电次和帕瓦幸福。结果玛奇玛“支配”了秋的存在，使用他和其他她支配的人一起迎击美国派来先发制人的枪之恶魔。
战斗告一段落后，在玛奇玛的设计下，变成枪之魔人的秋找到了电次，在回忆停留在过去的情况下无意识地攻击电次，电次不得已只能变成链锯杀了他。秋的死让电次濒临崩溃，于是使用当初与玛奇玛的约定（杀死枪之恶魔就帮他实现愿望），让自己变成玛奇玛的“狗”，服从她的指挥，如此一来就不用感到痛苦。然而契约成立后，玛奇玛随即杀了帕瓦，并揭露电次封闭的回忆——他童年时差点被酗酒的父亲所杀，结果为了自保就杀害了父亲——来摧毁电次的心智，使他彻底服从自己。
由公安岸边发动的讨伐玛奇玛行动随即开始，玛奇玛命令电次出击，使他转换成完全的链锯恶魔型态，瞬间摧毁了对方的战力。面对岸边的质问，玛奇玛坦白了自己的立场。链锯恶魔在因为濒死而转换成波奇塔型态之前，是只要有人呼救就会出动的“地狱的英雄”（不过呼救者是恶魔的话也会被链锯杀掉），其攻击力可和地狱的恶魔匹敌，还拥有强大的再生能力，更重要的是被其所吃的恶魔将会永远被抹除。而玛奇玛是链锯恶魔的崇拜者，身为与日本政府签约的“支配恶魔”，她希望能让链锯恶魔屈服，再支配着它将苦难消灭，创造人人幸福的世界。玛奇玛唤出以前和链锯恶魔激战过的存在以及支配的人围攻链锯恶魔，链锯恶魔因为民众的声援而弱化，最后被玛奇玛打败。
帕瓦凭借著电次生前喝下她的血液复活，将电次救走，虽然电次已无生存欲望，但帕瓦立下电次将来一定要重新去找转生后的她的契约，将血液都交给电次让他复活。复活后的电次在岸边的帮助下休养，并看到电视上大家的声援而振奋精神。电次变成链锯，只身前往墓地和玛奇玛对峙。玛奇玛带着大量她支配的人，以数量优势攻击电次。电次斩杀了玛奇玛手下的大将，但身负重伤。玛奇玛意图彻底打倒他，于是让他恢复再战斗，最后徒手挖出了波奇塔的心脏，宣告自己的胜利。然而她所战胜的链锯只是波奇塔变成的，维持人类状态的电次混在玛奇玛支配的公安里头，趁着这时用帕瓦血液制成的链锯砍杀玛奇玛。电次早已察觉，玛奇玛眼里一直就只有链锯恶魔，没有电次这个“人类”的存在，所以偷袭才能得手。
战斗结束后，电次将玛奇玛的身体烹煮后吃了下去，打算将她吸收来共担罪业。岸边将没有记忆的支配恶魔本体那由多从中国带回来，为了避免再次被日本政府利用，于是交给电次照顾。在梦境中，波奇塔告诉电次，自己的愿望是被人拥抱，但因为力量太过强大而难以实现，而电次已经帮它实现了，所以它希望电次也能实现支配恶魔的愿望——与人建立对等的关系。在波奇塔的建议下，电次抱着那由多沉沉睡去。故事的最后，电次进入高中就读，并继续担任铲除恶魔的链锯人。
“祇园精舍钟声响，世间诸行总无常。沙罗双树花说法，盛极必衰是沧桑。”
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