绿瞳的人物角色
悠莉恩·乌伦(ユーリーン・ウレン，声：田中爱美)
昵称为悠莉，前世为日本女高中生“长谷部结花”，转生到异世界之后成了弃婴。后成了神言教的狂信者。在王国政变事件中遭到由古洗脑，在妖精之里被老师打伤后昏迷。
前世是山田俊辅的同桌。转世后被丢弃在教会门口，由于有着转生者的意识，被丢弃一事在心中形成了心理创伤，明明是异世界却会说日语的天之声成为了她唯一的依靠，也因此成为了神言教的狂热信者。其罕见的才能被教会看上，作为圣女候补保护起来。尤利乌斯死后被召回教会，成为新一代的圣女。
玛格丽塔·奥基弗(マルガレタ・オキーフ，声优：内山夕实(日本);吴羡婷(香港))
28歳。军衔为特务武官，隶属佐基利亚的国家保安委员会行政局。被派遣至艾尔弗里德小队并监视他们。
在考虑每一件事时会以自己的名誉和地位为最优先的因素。
在雏被卷入暴风雨后，为了获得上层的评价，阻止进言要求搜索雏的比森，并宣称“搜索下级士官是无意义，反之应该搜索于战事中失踪的亲卫队团长”，但其实亲卫队团长在战事中己战死，因此被艾尔弗里德称此举是“向死者献媚”。其后为了生擒LUXON及BRADYON，不惜出动大量舰艇向Cygnus发射大量导弹，更乘坐机体前往前线指挥，目的是使连结时间结束，但其后因青叶和迪奥的连结时间延长而失败，机体被迪奥击落，更陷入了恐慌状态，最后被艾尔弗里德所救。因任务失败而被哈恩更换，丧失部队的指挥权。
在完结编中，向身处太空的艾尔弗里德发出信息，指由比森发动的政变已得到镇压。
楚赛·弗兰波瓦(チュセ・フランボワ，声优：木村良平(日本);林筠翔(香港))
26歳。军衔为中尉。担任船务士，负责索敌及监视战斗状况。
御祓泡沫(御祓 泡沫(みそぎ うたかた)，声：潘惠美)
伐刀绝技：《绝对不确定性》
伐刀者等级：D
称号:《无法观测》
攻击力: F 防御力: A 魔力量: D 魔力控制: D 体能: F 运气: E
担任学生会的副会长，全校唯一因果干涉系。可以扭转已经确定的因果，但仅限于泡沫认为“可能”的认知，面对认定“不可能”的事态就无法进行更改。
因为身体贫弱，拥有极佳的自身防御能力但无法对敌人造成伤害。
萝艾娜·冯特奴(ロアナ=フォンティーヌ,Roanna Fontaine)配音：金子彩花
姓名：萝艾娜·冯特奴(ロアナ=フォンティーヌ)
贝尔托姆王国的公爵小姐，年龄16岁。为在冯特奴公爵家的出生感到骄傲的纯粹贵族成绩优秀。对自己和他人一样严厉，相信着以贵族的身份引导民众是贵族的责任。
而地位和权力的社会价值是男性的魅力，嫁给那样的人的是作为女性贵族的职责。政变之后，从属于贝尔托姆王国反革命军，与芙萝菈一起作为被召唤勇者坂田弘明的支援角色。
塔兹米(青文版：辰巳)(タツミ，声：齐藤壮马)
身高：165cm;血型：O型;兴趣：锻炼
本作主角，为了因重税而贫困不堪的村落和朋友，从地方来到表面繁华的帝都寻求发迹，被雷欧奈骗走带来的金钱、要在街边睡觉，后给经过的贵族少女带回家。有一天晚上发现Night Raid出现在贵族豪宅，想要保护带自己回家的少女而和赤瞳对决，眼看快被赤瞳刺死时却因身上带着村长送给自己的木像而没有被刺中，雷欧奈及时出现并阻碍赤瞳杀死塔兹米，更发现和自己一起出发的伙伴竟然被关在贵族少女的货舱内，其后因染上病毒而死去，因此塔兹米决定亲自斩杀贵族少女而被雷欧奈看中，之后被强制带走并邀请他加入。
开始时对Night Raid的杀手活动感到犹豫，不过在理解了其理念和志向判断与自身利害一致而加入。
擅长剑技，曾仗此狩猎过一级危险种，并打倒了帝都警备队队长。同时还会厨艺。
在得到帝具前用的是自己从故乡带来的剑，布兰德死亡后继承其帝具“恶鬼缠身”。[5]
从事暗杀行动的时候，有时会因为自己的感性而迟疑不已，但一下定决心就会变得冷漠而直接。
有着吸引年上者喜爱的特性，像布兰德、雷欧奈、切尔茜、艾斯德斯都是如此，与其交往的玛茵也一样。
漫画剧情
漫画52.5话，中被艾斯德斯判死刑。
漫画54话，被玛茵一人救下后，恶鬼缠身进化。
漫画57话，得知已和恶鬼缠身融合，再次使用可能会被吞噬而死亡，3~4次就是极限了。
漫画76话，完全龙化并与艾斯德斯交战，在意识快消失时请求赤瞳杀了他，以龙的模样下咒杀。
漫画77话，赤瞳使用能力斩杀龙的力量，使塔兹米的意识还存留着，保持龙的身形活下去。
漫画78话(最终话)，与恢复正常的玛茵隐居于边境结婚生下孩子，平安的度过余生。
动画剧情
动画22集，以“接应受伤的同伴”为由，偷偷跟着赤瞳来到决斗的地方，并在威尔保护黑瞳之际成功阻止了威尔，让赤瞳完成黑瞳的心愿。
动画23集，塔兹米以守护的意志令“恶鬼缠身”进化，打败巨型帝具“始皇帝座”，后为了救下面的民众而舍身挡住倒下的“始皇帝座”后力尽而亡
马头(メズ，声：铃木爱奈)
天真无邪的性格。动作敏捷快速。汗有油的特性，能提升身体性能。最后遭拉伯克的双刀朝背部刺死。
裘德(ジュード，声：八代拓)
药草研究所的研究员，约翰的下属，圣的同事，也是她在异世界认识的第一位朋友。擅长水属性魔法，只能制作下级药水。圣散步时，两人偶然在研究所的药草园相遇，并向她介绍各种植物的功效和可制作的药水，令她对此产生兴趣。
风郎太(ふうろうた，声：中村绘里子)
妖精，喜欢和孩子们玩和恶作剧，前期被超人课逮住，后来加入了超人课，因为身体可以自由变身，常常做着潜入的工作，不老不死的型态，让郎太不时感到寂寞，但遇到辉子他们后，似乎对现在的任务很有热忱。 【"神化44年后半"】 作为超人课的成员追捕尔朗。
蝶野光(蝶野 ひかり(ちょうの ひかり))
配音：山村响(日本);连宓均(台湾)
第二季人类主角之一，第80话的新神仙精灵契约者，小学5年级的女孩子，在美里的手工教室的学生之一。热爱魔术，且常在广场中当众变魔术。对于神仙精灵的事情十分感兴趣，从小就已经和荔枝签订契约了，可因为自己没有自信排出鬼牌金字塔而对扑克牌当发脾气的工具，然而与荔枝撕碎了黑桃A，荔枝也回到了自身的诞生物扑克牌(违反了神仙精灵契约)，后透过四叶心和拉奇奇等人和皮可太等人让她了解到他们的各种羁绊。愿望是成为出色的魔术师，因此希望有一天能自己亲手排出鬼牌金字塔。第122话B段因最重要的成果展和与荔枝的临时契约期限快到了而与四叶心进行一周的契约租借，最后在123话实现。
二叶莎奈(二葉 さな(ふたば さな)，声：小仓唯，角色设计：苍树梅)
属性：木/类型：防御/初始：2星
缺乏自信心的魔法少女。隶属于水名女子学园的14岁初中二年级生。生父在懂事前病逝，随着再婚的母亲(声：冈田幸子)与继父(声：小林康介)、义兄(声：渡边纮)、义弟(声：美坂朱音)住在一起，无法适应继父家的精英主义思维。因感到没有容身之地，许愿“想变得透明”，一心成为不被注意到的普通人。
成为魔法少女之后，一度希望在“无名人工智能的谣言”(名無し人工知能のウワサ)的结界内安身，但被结界主人告诫后，与环彩羽一起回到外面的世界。嗜好是中世纪刑具。
园崎诗音(園崎 詩音 (そのざき しおん)，声：雪野五月※一人饰演两个角色)
是和魅音同卵双生的妹妹。“目明篇”的主角。
除了发型、服装和魅音略有不同外，外表和魅音完全一样，就连双亲也都分不出来。因此以前还和魅音住在一起时，有时会互换身份来恶作剧。但基本上言行举止都比魅音端正。
住在雏见泽山脚下名为兴宫(おきのみや)的地方，在那里的家庭餐厅“Angel Mort”当服务生打工。也是入江当监督的新手球队“雏见泽FIGHTERS”的幽灵经纪人。
喜欢悟史，但其后在OVA“结缘篇”转而喜欢上圭一。